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Dans les grandes plaines de Russie, le barzoï était un grand chasseur, capable de terrasser un loup. Depuis, son physique s’est allégé et son caractère s’est adouci. Mais son atavisme est toujours vivace ! Il serait vain de vouloir faire cohabiter un barzoï avec quelque animal assimilé à une proie : chat, lapin, cochon d’Inde… Il n’en ferait qu’une bouchée. Toutefois, il peut être envisagé d’avoir un barzoï avec un autre animal, à condition de les élever ensemble et de toujours garder un œil sur eux.
Cet instinct mis à part, le barzoï est un chien très affectueux avec ses maîtres. C'est un chien plutôt calme une fois adulte, et il peut passer de longues heures à se prélasser dans son panier. Il apprécie le confort et la tranquillité de l'intérieur de la maison.
Le barzoï est un chien exclusif, qui n'a qu'un maître. Il sera extrêmement attaché et dévoué à celui qu'il aura choisi (le plus souvent, la personne de la famille qui l'élève et qui s'occupe le plus de lui). Le barzoï aime la compagnie des enfants mais ne supportera pas d'être victime de leur brusquerie. Avec les étrangers, il est généralement distant.
À noter : comme tous les lévriers, le barzoï est interdit de chasse en France.